주어진 화합물 중에서 결합각이 가장 큰 것은 CH₄입니다. CH₄는 테트라헤드럴 구조로 109.5도의 결합각을 가지며, 이는 수소 원자가 탄소 원자 주위를 대칭으로 배치하기 때문입니다. H₂O는 각도가 약 104.5도로, 결합각이 가장 큰 화합물인 CH₄보다는 작습니다. 따라서 '1'이 정답입니다.